Charlotta Larsson är en framträdande lírico spinto-sopran som under sin karriär framträtt vid alla ledande scener i Skandinavien såsom Kungliga Operan, GöteborgsOperan, Malmö Opera, Wermlandsoperan, Opera på Skäret, Det Kongelige Teater, Den Norske Opera men även på Oper Frankfurt, Teatro Petruzzelli och Národní divadlo.
Bland Charlottas roller märks bl.a. titelrollerna i Aida, Rusalka och Vanessa, Pamina i Trollflöjten, Donna Anna i Don Giovanni, Grevinnan i Figaros bröllop, Mimí i La bohème, Liù i Turandot, Giorgietta i Il Tabarro, Tatiana i Eugen Onegin, Michaëla i Carmen, Violetta i La traviata, Desdemona i Otello, Amelia i Maskeradbalen, Gräfin Madeleine i Capriccio, Fältmarskalkinnan i Rosenkavaljeren, Sieglinde i Valkyrian, Elisabeth i Don Carlos.
Charlotta Larsson är också en eftersökt och uppskattad konsertartist. Hon har sjungit i de flesta svenska konserthusen och även utomlands i t.ex. Filharmonin i Berlin, Wiener Konzerthaus och Concertgebouw i Amsterdam.
Charlotta Larsson har tilldelats medaljen Litteris et Artibus för framstående konstnärliga insatser som operasångerska.